图片描述:科学家利用DNA双螺旋分子的链状结构来构建八面体。顶点处(图中红色标记)的单链DNA可以吸附带有互补链的纳米颗粒。这种方法可以产生各种各样的结构,包括每个顶点处具有相同类型的粒子(图b),特定顶点处的粒子阵列(图c),以及不同顶点处的不同粒子结构(图d)。图片来源:Brookhaven National Laboratory
在一个基于DNA纳米结构的拐角处,美国能源部(DOE)的布鲁克海文国家实验室(Brookhaven National Laboratory)的科学家及其合作者将生物材料的合成链用于两处:用链状的DNA双螺旋结构形成一个精确的几何框架,并在胶纳米颗粒中添加悬空的单链DNA。
这个发表在Nature Nanotechnology上的方法可以产生可预测的集群和纳米矩阵,这是在能源、光学和药品的特定结构材料的设计应用上迈出的重要一步。
布鲁克海文国家实验室的物理学家Oleg Gang,在功能纳米材料中心实验室(Lab's Center for Functional Nanomaterials)主导这项工程,他说道:“这些具有特定几何结构的纳米矩阵类似于由原子组成的分子。原子形成分子基于它们的化学键的性质,但却没有简单的方法来对纳米颗粒实施这样一个特定的空间绑定方案。我们的方法解决了这一问题。”
科学家表示,使用这种新方法,他们可以利用集体或协同效应排列不同类型的纳米粒子,具体的实例包括调节能量流、旋转光或提供生物分子的材料。
Gang指出:“我们可以设计一种材料,它能模仿自然机械来收获太阳能,或通过操纵光来运行应用程序,或设计新型的、能加快各种化学反应的催化剂。”
科学家们根据特异性的DNA编码,使用一个在支架的特定位置上含有粒子的八面体,向工程师展示了这项纳米结构技术。该设计包括两个相同粒子集的不同排列,每种排列有不同的光学特性。他们还利用几何集群来构建更大的阵列,具体包括线性链和二维平面表。
食品与营养委员会(Council on Foods and Nutrition)的科学家、该文章的主要作者之一的Ye Tian表示:“我们的工作证明了该方法的通用性,为装配高精密的3D模块提供了更多机会,这些模块可以集成多个不同结构和功能的纳米矩阵。”
组装的细节
这种纳米结构方法利用了DNA分子的两个关键特征:双螺旋结构与互补链(A、T、G和C基因)配对的自然趋势。
首先,科学家们创造了含六个双螺旋分子的基因组,然后其中四个组合在一起形成稳定精确的建筑材料,类似于单个纤维链交织在一起形成很有力的绳子。之后,科学家们利用这些绳状框架构造三维八面体,将线性DNA链与几百个互补DNA短链“钉住”。
Gang说:“我们将它们称为DNA折纸八面体。”
为了让这些胶装纳米粒子称为3D结构,科学家将每一个原始的六分子螺旋组设计成单螺旋结构,其两端还有单链DNA伸出。当组装成三维八面体时,每个顶点有“粘性端”可与带有DNA互补链的物体绑定。
Gang表示:“当带有单链的纳米粒子与DNA折纸八面体混合在一起时,DNA的自由端可以找到配对端,从而可以根据DNA互补编码规则组合在一起。因此特定的DNA编码粒子可以在八面体上找到相应的设计顶点。”
科学家可以通过改变范围内的DNA编码序列来更改顶点上绑定的内容。在一个实验中,他们在所有八面体结构内编码相同的序列,并附加链与金纳米粒子的互补序列,得到的结果是一个黄金纳米颗粒附着在八面体的六个顶点上。
在其他实验中科学家们改变了一些顶点序列,并在不同的粒子上使用互补链,证明了他们可以精确地直接组装和排列粒子。在一个例子中,他们对同样三组不同大小的粒子进行了两种排列,产生了不同光学性质的产品。他们甚至能够使用顶点上固定的DNA将八面体进行端到端连接,从而形成链,在二维阵列中的连接则形成表。
阵列可视化
确定粒子的排列和结构是一个重大的挑战,因为结构的DNA分子和纳米粒子具有不同的浓度。某些显微技术只能揭示粒子特点,而其它技术则会扭曲3D结构。
为了看到粒子和纸状结构,科学家们使用了冷冻电子显微镜(cryo-electron microscopy,cryo-EM)。该实验由布鲁克海文实验室、石溪大学(Stony Brook University)生物学家Huilin Li(该领域的专家)以及论文的合著者、Huilin Li布鲁克海文实验室的同事Tong Wang共同完成。他们必须从图像中除去信息从而 分别“观察”不同密度的成分,使用单粒子三维重建和断层来组合信息,生成最终图像。
Wang说:“冷冻电子显微镜将样本保存在接近原始状态,分辨率接近纳米级。我们证明了冷冻电子显微镜可以成功地应用于探测DNA纳米粒子集群的3D结构。”
图像表明,这种判定分子中DNA编码粒子中纳米粒子位置的方法,可以成功应用于制作新型纳米粒子材料。(科学之家,译审:F Ma)
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